雙功能型交聯添加劑對有機光伏太陽能電池之效率與熱穩定性探討

廖御華

doi:10.6342/NTU201700848

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双功能型交联添加剂对有机光伏太阳能电池之效率与热稳定性探讨

Crosslinkable Dual-functional Additives for Efficient and Thermally Stable Organic Photovoltaics

廖御华 , 硕士　　导师：郑如忠　　

繁体中文 DOI： 10.6342/NTU201700848

PTB7-Th ； PC61BM ；太阳能电池；交联反应；效率；热稳定性； PTB7-Th ； PC61BM ； OSC ； Crosslinking ； Efficiency ； Thermal stability

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摘要 │ 参考文献 (57) │ 国际计量

摘要〈TOP〉

本篇论文设计合成以二酮吡咯并吡咯(Diketopyrrolopyrrole, DPP)中心且末端具有叠氮官能基的交联小分子材料，并将其添加入以高光电转换效率的导电高分子Poly[4,8-bis(5-(2-ethylhexyl)thiophen-2-yl)benzo[1,2-b;4,5-b']dithiophene-2,6-diyl-alt-(4-(2-ethylhexyl)-3-fluorothieno[3,4-b]thiophene-)-2-carboxylate-2-6-diyl)] (PTB7-Th)与碳球衍生物[6,6]-phenyl-C61-butyric acid methyl ester (PC61BM)为主动层的有机太阳能电池中。藉由小分子适当的能阶与填充主动层材料之可见光吸收范围提升元件效率，也透过加热产生化学交联反应以提供稳定性，达到双功能性的效果。合成出的三种交联小分子以DPP为中心，双噻吩、苯环与三联苯为臂链，分别命名为DPPBTDA、DPPPDA与DPPTPTA，透过加入不同化学结构的交联小分子探讨其对有机太阳能电池效率提升与热稳定性的影响。以高效率的导电高分子PTB7-Th为施体与碳球衍生物PC61BM为受体 (1:1.5, w/w) 混掺不同比例小分子材料以制备成太阳能电池之主动层，元件采反式结构。在AM 1.5照度下发现添加适当比例之交联小分子能够有效提升其光电转换效率，混掺5wt % DPPBTDA元件的光伏参数:开路电压为 0.70 V，短路电流为14.77 mAcm-2，填充因子为65.5%，转换效率为6.75 %；导入5wt % DPPPDA之开路电压为 0.76 V，短路电流为14.63 mAcm-2，填充因子为66.0 %，转换效率为7.35 %。而混掺3wt % DPPTPTA之开路电压为 0.76 V，短路电流为15.90 mAcm-2，填充因子为66.8 %，转换效率更能达到8.11 %。另一方面，在高温环境下维持稳定光伏转换效率，主动层表面形貌之维持尤为重要。由傅里叶转换红外光谱分析仪 (FT-IR)与紫外光可见光光谱仪(UV-vis)监定交联小分子之化学性交联反应生成，经过高温作用下，叠氮官能基会与碳球衍生物PC61BM进行3+2环化反应并生成共价键结，藉此稳定主动层形貌防止聚集，达到高效热稳定性。利用光学显微镜观察PTB7-Th与PC61BM组成之主动层，添加适量交联小分子，於长时间150 oC高温环境下主动层形貌之相分离程度减缓，结晶数量明显减少，其中又以DPPTPTA效果最佳。混掺5wt % DPPTPTA的系统在18小时的加热後仍能够维持4.02 %的转换效率。为了探讨交联小分子对太阳能电之效率提升的机制，我们透过萤光光谱(PL)证实DPPPDA与DPPTPTA能透过萤光共振能量传递(FRET)的方式将能量传递至PTB7-Th。也经由EQE的测量发现添加DPPPDA与DPPTPTA能够形成紧密的阶梯式能阶帮助载子传递。最後也以原子力显微镜(AFM)观察添加合成出的小分子对於主动层材料的影响。至於热稳定性提升机制的方面，我们分别透过AFM与光学显微镜(OM)观察主动层形貌的变化，由结果显示添加是当比例的交联添加剂确实能够抑制相分离的产生并增强元件热稳定性。经由元件效率的测量以及机制的探讨，证实添加适量的DPPPDA与DPPTPTA确实能够达到提升元件效率并增强热稳定性的双功能性效果。

并列摘要〈TOP〉

A novel type of crosslinkers based on diketopyrrolopyrrole (DPP) as core, azide groups on the terminal of alkyl chains along with bithienyl, phenyl or terphenyl as conjugated arms (DPPBTDA, DPPPDA and DPPTPTA, accordingly) were developed. In order to investigate the enhancement of efficiency and thermal stability caused by crosslinkers, DPPBTDA, DPPPDA and DPPTPTA were respectively blend into the active layer which consist of a high performance conducting polymer (PTH7-Th) and a fullerene derivative (PC61BM). Inverted organic solar cells (OSCs) were fabricated by spin-coating the blends of PTB7-Th as donor, PC61BM as acceptor and different amounts of DPPBTDA, DPPPDA or DPPTPTA. In terms of photovoltaic performance, the OSC with 5% DPPBTDA showed a power conversion efficiency of 6.75 % whereas the OSC with 5% DPPPDA showed a power conversion efficiency of 7.35 %. Furthermore, a power conversion efficiency of 8.11 % was observed for the sample with 3 % DPPTPTA. On the other hand, the morphology of active layer has to be carefully controlled to offer optimum photovoltaic performances. According to FT-IR and UV-vis analysis, the crosslinking reaction did occur between the additives and PC61BM. The optical microscope (OM) result also indicates that only few fullerene crystals can be observed in the active layers with the crosslinkers upon heating the samples at 150˚C for 18 hours. Especially, the device with 5% DPPTPTA remained a power conversion efficiency of 4.02 % after heated at 150˚C for 18 h. The photoluminescence (PL) result showed that energy transfer was present between PTB7-Th, and two individual crosslinkers, DPPPDA and DPPTPTA. The external quantum efficiency (EQE) measurement also showed that the respective addition of DPPPDA and DPPTPTA increased the power conversion by enhancing the charge transfer. These two measurements revealed the mechanisms of the enhancement of power conversion efficiency. Apart from that, the result of atomic force microscope (AFM) and OM showed that the addition of crosslinkers inhibited macrophase separation in the active layers. Based on the above, two of the crosslinkers (DPPPDA and DPPTPTA) were able to increase the power conversion efficiency with fluorescence resonance energy transfer (FRET) and ladder-like energy levels and all of them could bring about stable morphology and further enhance the thermal stability via crosslinking reactions.

参考文献 ( 57 ) 〈TOP〉

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