鐵鉑合金-二氧化矽-聚多巴胺核殼奈米結構於多重顯影與治療之應用

陳毓為

doi:10.6342/NTU201700801

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铁铂合金-二氧化矽-聚多巴胺核壳奈米结构於多重显影与治疗之应用

The Application of FePt@mSiO2-Polydopamine Core-Shell Nanoparticles as Multimodality-imaging and Therapeutic Agent

陈毓为 , 硕士　　导师：周必泰　　

英文 DOI： 10.6342/NTU201700801

多重显影；聚多巴胺；介孔洞二氧化矽；核壳结构；生物降解材料；药物载体；光热治疗； multimodality-imaging ； FePt nanocrystal ； mesoporous silica ； polydopamine ； biocompatible coordination polymer ； magnetic resonance imaging (MRI) ； computed tomography (CT) ； multiphoton luminescence ； drug carrying ； photothermal

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摘要 │ 参考文献 (33) │ 国际计量

摘要〈TOP〉

相较於提供单一显影功能的显影剂，多重显影(multimodality-imaging)的结合能提供更完整更精准的影像资讯。但是多重显影剂的合成传统上非常的耗费时间，且多种显影功能很难有效的结合在同一系统内同时维持生物相容性(biocompatibility)。而奈米材料则因为其独特的物性化性、表面修饰容易等等优势，近年来在生医显影剂上蓬勃发展。聚多巴胺(polydopamine)是一种和黑色素(Melanin)化学结构相似的材料，他具有很强的金属离子螯合能力、容易附着在各种表面等特性，在近年来被广泛的应用。本篇使用聚多巴胺螯合三价铁的高分子聚合物作为核磁共振(Magnetic resonance, MR)显影剂中 T1 讯号来源，结合本身带有 T2 、电脑断层(Computed tomography, CT)，多光子显影(Multiphoton imaging)等多功能显影讯号的铁铂奈米粒子，利用介孔洞二氧化矽(mSiO2)壳作为间隔层(separating layer)，使 T1 讯号跟 T2 讯号不会互相干扰，同时其孔洞可让更多聚多巴胺附着，进一步提升T1讯号的强度。首先我们合成出介孔洞二氧化矽壳包覆铁铂(FePt)合金奈米粒子，再利用先前提到的聚多巴胺螯合铁的高分子聚合物包覆外层并在最外层修饰甲氧基聚乙二醇硫醇(methoxy polyethylene glycol thiol, PEG, Mw=6,000)增加分散性及生物相容性，我们可以成功合成四合一(T1, T2, CT, Optical)壳核奈米结构的多功能显影剂FePt@mSiO2@PDA-PEG。除了带有很好的 MRI 讯号(R1=3.502 mM-1S-1, R2=7.173 mM-1S-1)，他也具有很强的 CT 显影能力。我们更进一步的测试其在 HeLa 细胞以及小鼠体内影像讯号的提升情形。由於人体血清内含有运铁蛋白(transferrin)等能代谢铁的蛋白质，其与三价铁很强的螯合能力在之前被报导能使奈米粒子的骨架(framework)更容易被分解。在本篇我们更深入的讨论不同核种(铁铂或氧化铁)及包覆结构不同对崩解所产生的影响，来探讨其生物降解性(biodegradability)。另外我们也研究其作为药物载体(Drug carrier)及光热治疗(Photothermal)的可能性。因此本篇所发展之四合一多重显影复合奈米材料可以预期其在生医显影剂发展上将有很高的潜力。

并列摘要〈TOP〉

Multimodality-imaging strategies have been intensively developed in recent years due to the advantage of providing complementary information in preclinical research and early stage diagnosis. However, the develop of multimodality system is usually time-consuming and still remain challenging to achieve both efficiency and biocompatibility in a single nanoplatform. Polydopamine is known to preserve universal coating, metal-binding ability and multiphoton luminescence. Recently, it has been found to be a potential T1 MR contrast agent with the introduction of Fe3+. Herein, we utilized this property combined with FePt NPs, which intrinsically preserve computed tomography (CT), MRI T2-weighted effect and multiphoton contrast, and have successfully synthesized a four in one (T1, T2, CT, Optical) imaging system, FePt@mSiO2@PDA-PEG. It shows great magnetic resonance imaging efficiency (R1=3.502 mM-1S-1, R2=7.173 mM-1S-1) and strong computed tomography signal (CT) alike. In vitro and in vivo experiments have also been studied in this report. Furthermore, its biodegrading process is further explored and compared with different core/shell composition/structure (e.g. Fe3O4/nonporous SiO2). Drug releasing and photothermal therapy of FePt@mSiO2@PDA-PEG are also demonstrated to have great therapeutic potential. In summary, we have successfully designed a system with great multiple imaging efficiency and therapeutic potential, and is a promising candidate for theranostic agent.

参考文献 ( 33 ) 〈TOP〉

1. R. Weissleder and M. J. Pittet, Nature, 2008, 452, 580-589.
连结：
3. S.-W. Chou, Y.-H. Shau, P.-C. Wu, Y.-S. Yang, D.-B. Shieh and C.-C. Chen, J. Am. Chem. Soc., 2010, 132, 13270-13278.
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8. A. Louie, Chem. Rev., 2010, 110, 3146-3195.
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20. X. Zheng, J. Zhang, J. Wang, X. Qi, J. M. Rosenholm and K. Cai, The Journal of Physical Chemistry C, 2015, 119, 24512-24521.
连结：

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