由界面電荷傳遞機制及分子奈米結構提升有機電晶體式記憶體元件特性

羅承慈

doi:10.6342/NTU201600349

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由界面电荷传递机制及分子奈米结构提升有机电晶体式记忆体元件特性

Enhancing the Electrical Characteristics of Organic Transistor-type Memory Devices through Interfacial Charge-Transfer Mechanism and Molecular Nanostructure

罗承慈 , 博士　　导师：陈文章　　

英文 DOI： 10.6342/NTU201600349

电晶体式记忆体；高分子电荷储存层；奈米浮动闸极；嵌段共聚高分子；侧链共轭高分子；施体-受体；超分子； transistor-type memory ； block copolymer ； polymer electrets ； nano floating gate ； donor-acceptor ； random copolymer ； supramolecule

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摘要 │ 参考文献 (165) │ 国际计量

摘要〈TOP〉

近年来有机记忆元件的研究成长快速，除了本身具有可挠曲、尺寸与材料结构多样性等优势之外，也因为兼具可溶液与连续式制程等优势，其发展仍然持续受到关注。含有共轭机团的功能性高分子可以经由分子设计方法有系统的调控奈米结构及光电结构，是近来备受重视的电荷储存材料之一。然而，目前对於这类材料应用在薄膜电晶体式储存装置中，其奈米结构与电荷储存能力的关系尚未有足够的探讨。本文中首先利用共轭嵌段共聚高分子交联制备具有核壳结构的奈米粒子并应用在薄膜电荷储存层中，并进一步探讨其分子设计与快闪式记忆体性质之间的关系。另一方面，侧链中含有电子施体及受体的随机共聚高分子可以有效提供电晶体式记忆体的操作范围，并提供多层次快闪式的储存容量。此外，为了和合成高分子系统比较，可以溶液法快速制备的超分子也被制备成具有相当耐久性及保存性的快闪式电荷储存材料，提供未来相关领域的发展方向。这些研究主题将於下段开始描述。
本文的第一部分(第二章)- 共轭嵌段高分子交联制备具有核壳结构的奈米粒子及其在有机非挥发性电晶体式记忆体元件电荷储存层的应用-共轭嵌段高分子poly[poly(ethylene glycol)methylether methacrylate] -block-poly(2,5-dibromo-3-vinyl
thiophene) (poly(PEGMA)m-b-poly(DB3VT)n)双亲性嵌段高分子在特定的溶液条件下交联成为具有核壳(core-shell)结构的奈米粒子，其外部壳层为高度水溶性的亲水性poly(PEGMA)链段，内部核层为疏水性并且彼此交联的噻吩(thiophene)或是施体受体共轭结构。经由分子设计可以藉由不同的嵌段比例制备不同尺寸的奈米粒子，并经由简单的溶液法制备成有机电晶体式记忆体元件。研究中发现，交联後的poly(PEGMA)77-b-poly(DB3VT)23奈米粒子具有最大尺寸的噻吩核状结构，因此展现最佳的电洞储存能力；另外，核层中同时具有施体受体基团的奈米粒子应用在有机电晶体式记忆体元件中，拥有双极性的电子电洞储存能力，展现38 V的记忆窗口、大於104秒的储存耐久度、以及反覆读写至少100个回圈。 
本文的第二部分(第三章)-侧链中含有电子施体/受体的随机共聚高分子在有机非挥发性电晶体式记忆体元件电荷储存层的应用及多层式储存功能-侧链中含有电子施体 9-(4-vinylphenyl)carbazole (VPK) 与电子受体 2-phenyl-5-(4-vinyl
phenyl)-1,3,4-oxadiazole (OXD)的随机共聚高分子首次被应用在电晶体式记忆体元件中的薄膜电荷储存层。对比具有同样电子施体/受体比例的高分子掺合物，此共聚高分子特殊的结构能将侧链中电子施体与受体之间的交互作用藉由主链的空间局限下、形成适合电荷储存及消除的薄膜奈米结构。本研究所制备的有机非挥发性电晶体式记忆体元件展现双极性的电荷储存能力，可以有效提升可供读写的操作范围，即使在低至10 V仍可稳定读写，并且提供多层次快闪式的储存容量。
本文的第三部分(第四章)-电荷转移式超分子在有机非挥发性电晶体式记忆体元件电荷储存层的应用-在溶液中利用电荷转移 (charge-transfer) 快速及有效的制备超分子，并且将其应用在有机电晶体式记忆体元件中的电荷储存层。本研究中分别将poly(4-vinylpyridine) (P4VP)与两种不同的发色团(chromophores) 3-(dicyanomethylidene)indan-1-one (1CN-IN) 或 1,3-bis(dicyanomethylidene)indan (2CN-IN)形成超分子。两种超分子系统之间因为化学结构的差异，制备超分子时拥有不同的电荷转移效率。相较於1CN-IN，2CN-IN具有多一个电子受体基团(dicyanomethylene)能和P4VP作用，因此制备为薄膜电荷储存层之後，单位面积中可以储存较多的电子数量：利用P4VP(2CN-IN)0.30制备而成的元件展现最佳且稳定的快闪式元件效能：79 V的记忆窗口、大於107秒的稳定储存耐久度、以及反覆读写至少100个回圈。
我们的研究针对有机非挥发性电晶体式记忆体进行探讨，并显示分子设计与薄膜奈米结构对制备先进电荷储存元件的重要性。

并列摘要〈TOP〉

Organic-field-effect-transistor (OFET) -type memory devices have been extensively studied due to their flexibility, scalability, and solution processability. Functional polymer containing semiconducting elements is considered as one of the most promising charge storage materials for organic field-effect transistors and organic-based memory devices, since it features a systematic route towards materials with novel architectures, functions, and physical properties. However, there is limited study on the correlations of the nanostructure and the electronic characteristic. In this thesis, we report the OFET memory devices using the dielectric layer of cross-linked core-shell block copolymers containing conjugating segments in the cores, and reveal the effect of both block composition and nanostructure on the memory characteristics. We further explored the random copolymers consisting of both pendant electron-donating and -withdrawing groups as charge storage layer in the OFET memory devices. In addition, for comparing with the synthetic polymer electrets, the solution-associated supramolecules are also applied in the OFET memory devices as charge storage dielectrics. The important discovery of this thesis was summarized in the follows.
1. Non-Volatile Field-Effect Transistor Memory Devices using Charge Storage Cross-Linked Core-Shell Nanoparticles as Polymer Electrets (Chapter 2): Solution processable cross-linked core-shell nanoparticles containing conjugated elements are firstly explored as charge storage materials for transistor-type (OFET) memories. These uniform nanoparticles containing cross-linked electron-donating or donor-acceptor cores presented efficient flash-type memory characteristics. The devices using donor-acceptor nanoparticles presented both electron- and hole-trapping abilities, along with the memory window of 38 V, the retention ability of over 10^4 s, and endurance of over 100 cycles. 
2. Multilevel Non-Volatile Organic Transistor Memory Devices using Pendent Donor-Acceptor Random Copolymer Electrets (Chapter 3): Non-volatile transistor memories were fabricated using n-type semiconductor BPE-PTCDI and dielectric layer of non-conjugated random copolymers with pendant electron-donating 9-(4-vinylphenyl)carbazole (VPK) and electron-withdrawing 2-phenyl-5-(4-vinylphenyl)-1,3,4-oxadiazole (OXD) moieties. The pendent structure provided restricting regions with well-defined donor-acceptor interfaces, which is not happened in the case of PVPK/POXD polymer blend. The multilevel data storage and endurance characteristics obtained by applying different voltage pulses suggested that the devices using random copolymer P(VPKxOXDy) as electrets possessed ambipolar and controllable non-volatile flash-type memory behaviors even when the working voltage was as low as 10 V.
3. High-Performance Non-Volatile Transistor Memory Devices using Charge-Transfer Supramolecular Electrets (Chapter 4): Non-volatile OFET memory devices using charge-transfer (CT) supramolecules of poly(4-vinylpyridine) (P4VP) with two different chromophores, 3-(dicyanomethylidene)indan-1-one (1CN-IN) or 1,3-bis(dicyanomethylidene)indan (2CN-IN) were demonstrated. The intermolecular CT interaction effectively introduced the chromophores as charge trapping sites into the P4VP matrix, leading to a controllable flash-type memory behavior. The 2CN-IN with one more electron-withdrawing dicyanomethylene group, compared to 1CN-IN, provided a better electron-trapping ability and thus obtained a larger memory window. The device based on P4VP(2CN-IN)0.30 electret exhibited the largest memory window of 79 V with the excellent retention ability of up to 10^7 s and endurance of over 100 cycles.  
Our study demonstrated the significance of interfacial charge-transfer mechanism and molecular nanostructure on the charge transporting and memory characteristics for novel organic electronic devices.

参考文献 ( 165 ) 〈TOP〉

1. A. C. Grimsdale, K. Leok Chan, R. E. Martin, P. G. Jokisz, A. B. Holmes, Chem. Rev., 2009, 109, 897.
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