藉由操控奈米物質的陣列排列與異質結構之新穎特性

鄭景丞

doi:10.6342/NTU201800428

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藉由操控奈米物质的阵列排列与异质结构之新颖特性

Novel Physical Properties based on Manipulation of Patterned Nanomaterials and Heterostructures

郑景丞 , 博士　　导师：陈永芳　　

英文 DOI： 10.6342/NTU201800428

金奈米柱；光侦测器；气体侦测器；石墨烯； gold nanorod ； photo sensor ； gas sensor

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摘要 │ 参考文献 (378) │ 国际计量

摘要〈TOP〉

在本论文中，首先我们报导了一种简单的方法，利用有方向性的空间局限，去控制奈米金属柱自组装整齐排列於基板上。其次，我们设计制作了石墨烯、氧化锌、矽基板组成的三位能阶接面结构元件，展示了一个自我驱动的光侦测器，此光侦测器具有高敏感度、极快的反应与光波长400奈米至1000奈米的宽频宽侦测范围。最後，我们整合了石墨烯、半导体与额外的特殊费米能阶筛子结构，制作了一个奈米组合气体侦测器，此侦测器具有极高的敏感度跟极快的反应时间。
1.在没有结构的基板上，控制金属自主装方向
利用具有栅状周期结构的弹性印模，我们展示了一种简单的方法去控制达成某种预定的奈米金属柱自主装方向在没有结构的基板上。非常有趣的是，经由选择不同亲水性的基板，自主装排列一制性可以被控制操作垂直或是平行於栅状周期结构。
2.由石磨烯、氧化锌与矽基板组成的三接面自驱动、广频宽光侦测器
我们设计制作了石墨烯、氧化锌、矽基板组成的三金属接面结构元件，展示了一个自我驱动的光侦测器，此光侦测器具有高敏感度、极快的反应与光波长400奈米至1000奈米的宽侦测范围。石墨烯在此扮演一种透明、有效率的导电光点子蒐集层，基於其良好的费米能阶调整性。氧化锌在此做为抗反射层，用来捕捉光子增加光的吸收效率。此外，加入一层氧化锌在石墨烯与矽基板中间，会使石墨烯/氧化锌、氧化锌/矽基板的接面产生内建的接面电场，此接面电场极大量的增加了由光电效应产生电子电洞对的分离机率。进而，此元件的灵敏度与反应速度都明显的增加。相信我们以这种挑选适合的原件设计、适合的材料物理能阶结构、适合的光学参数方法去整合达成高效率的自驱动光侦测器手段，可以整合到其他种材料元件上，以制作更特殊的实质光电元件应用。
3.利用巨大的萧基接面费米能阶偏移与设计的费米能筛模组制作超快、超敏感气体侦测器
气体侦测器在很多领域都有重要的应用，像是智能侦测有毒气体系统等。即使这些应用的重要性已经引起人们的注意，然後在气体侦测，得反应速度仍然非常慢。为了解决这个问题，我们在这边尝试整合了石墨烯、半导体与一个特殊设计的费米能筛模组制作了一个超快、超敏感气体侦测器。这个设计的费米能筛模组有适合得位能结构可以阻挡经由气体分子沾附元件表面产生的分离载子复合回原本底层的半导体材料。我们发现气体侦测的敏感度可以低至百万分一之得程度，而且反应响应时间，也低至60微秒，在过去的石墨烯为基础的气体侦测元件文献中，这两个极佳的特性是前所未见的。因此，我们的成果非常有用，而且对於目前高效能、高应用性的气体侦测器发展帮助很大。

并列摘要〈TOP〉

In this thesis, we have reported a simple methodology to control the orientation of AuNRs assembly into directional aligned film structure under confinement in the beginning. Then a self-powered photodetector with ultrahigh sensitivity, fast photoresponse, and wide spectral detectivity covering from 1000 nm to 400 nm based on graphene/ZnO/Si triple junctions has been designed, fabricated, and demonstrated. In the end, we provide a seminal attempt with the integration of graphene, semiconductor, and an additional sieve layer forming a nanocomposite gas sensor with ultrahigh sensitivity and ultrafast time response.
1.Controllable orientation of assembled gold nanorods on unstructured substrates
A facile methodology to control the orientation of assembled Au nanorods with a preferential direction on unstructured substrates has been demonstrated by the assistance of an elastomer grating stamp. Quite surprisingly, by choosing the hydrophobicity of the substrate, the aligned orientation can be manipulated to be perpendicular or parallel to the grating direction.
2.Self-powered and broadband photodetectors based on graphene/ZnO/silicon triple junctions
A self-powered photodetector with ultrahigh sensitivity, fast photoresponse, and wide spectral detectivity covering from 1000 nm to 400 nm based on graphene/ZnO/Si triple junctions has been designed, fabricated, and demonstrated. In this device, graphene serves as a transparent electrode as well as an efﬁcient collection layer for photogenerated carriers due to its excellent tunability of Fermi energy. The ZnO layer acts as an antireﬂection layer to trap the incident light and enhance the light absorption. Furthermore, the insertion of the ZnO layer in between graphene and Si layers can create build-in electric ﬁeld at both graphene/ZnO and ZnO/Si interfaces, which can greatly enhance the charge separation of photogenerated electron and hole pairs. As a result, the sensitivity and response time can be signiﬁcantly improved. It is believed that our methodology for achieving a high-performance self-powered photodetector based on an appropriate design of band alignment and optical parameters can be implemented to many other material systems, which can be used to generate unique optoelectronic devices for practical applications.
3.Ultrafast and Ultrasensitive Gas Sensors Derived from a Large Fermi-Level Shift in the Schottky Junction with Sieve-Layer Modulation
Gas sensors play an important role in numerous ﬁelds, covering a wide range of applications, including intelligent systems and detection of harmful and toxic gases. Even though they have attracted much attention, the response time on the order of seconds to minutes is still very slow. To circumvent the existing problems, here, we provide a seminal attempt with the integration of graphene, semiconductor, and an addition sieve layer forming a nanocomposite gas sensor with ultrahigh sensitivity and ultrafast response. The designed sieve layer has a suitable band structure that can serve as a blocking layer to prevent transfer of the charges induced by adsorbed gas molecules into the underlying semiconductor layer. We found that the sensitivity can be reduced to the parts per million level, and the ultrafast response of around 60 ms is unprecedented compared with published graphene-based gas sensors. The achieved high performance can be interpreted well by the large change of the Fermi level of graphene due to its inherent nature of the low density of states and blocking of the sieve layer to prevent charge transfer from graphene to the underlying semiconductor layer. Accordingly, our work is very useful and timely for the development of gas sensors with high performance for practical applications.

参考文献 ( 378 ) 〈TOP〉

1.5 References
连结：
3. C. B. Murray, C. R. Kagan and M. G. Bawendi, Annu. Rev, Matter. Sci. 30, 545 (2000).
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5. Y. An, A. Behnam, E. Pop and A. Ural, Appl. Phys. Lett. 102, 013110 (2013)
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8. Johnson, J. L.; Behnam, A.; Pearton, S.; Ural, A. Hydrogen Sensing Using Pd‐Functionalized Multi‐Layer Graphene Nanoribbon Networks. Adv. Mater. 2010, 22 (43), 4877-4880.
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9. Wu, W.; Liu, Z.; Jauregui, L. A.; Yu, Q.; Pillai, R.; Cao, H.; Bao, J.; Chen, Y. P.; Pei, S.-S. Wafer-Scale Synthesis of Graphene by Chemical Vapor Deposition and Its Application in Hydrogen Sensing. Sens. Actuator B-Chem. 2010, 150 (1), 296-300.
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