以鐠摻雜之氧化鈰為主體之材料的合成與鑑定及其在燃料電池上的應用

陳美如

doi:10.6342/NTU.2011.02092

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以镨掺杂之氧化铈为主体之材料的合成与监定及其在燃料电池上的应用

Preparation, Characterization and Application of Praseodymium-doped Ceria-based Materials in Fuel Cells

陈美如 , 博士　　导师：郑淑芬　　

英文 DOI： 10.6342/NTU.2011.02092

固态氧化物燃料电池；镨掺杂氧化铈；复合阴极； CO选择性氧化反应；原位X光吸收光谱与铜铈氧化物触媒； SOFC ； Pr-doped ceria ； composite cathode ； CO PROX ； in-situ XAS and CuO/CeO2 catalyst.

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摘要 │ 参考文献 (203) │ 国际计量

摘要〈TOP〉

摘要
此论文内容囊括四大部分。首先，复合阴极材料的研究结果发现，
以重量比50% La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3 (6428LSCoF) to Ce0.7Pr0.3O2-δ(30CPO) or Ce0.7Pr0.28Mg0.02O2-δ(28,2-CPMgO)的复合阴极，可有效降低阴极极化电阻，进而提升单电池效能。相较於20CGO-6428LSCoF, 30CPO-6428LSCoF复合阴极，以50% 28,2-CPMgO-6428LSCoF复合阴极组装之单电池，可获得开路电压0.74V、最大电流密度1110 mA/cm2与最高功率密度297 mW/cm2之最佳单电池效能。
第二部份研究结果显示，氧化铈材料於还原气氛下之电子导电特性，可藉由镨的掺杂达到抑制的效果，抑制程度随镨的掺杂量增加而增加。其中，以25CPO材料於空气、还原气氛下，具有相当之氧离子与电子导电率，但其电子导电率却随时间逐渐降低。此外，引入少量镁的共掺杂，不仅可提升CPO材料於空气下之氧离子导电率，还可维持其於还原气氛下电子导电率，不随时间改变。进而发现，25,2-CPMgO材料，於空气、还原气氛下之氧离子、电子导电率几近相当且不随时间衰退。第三，藉由引入CPO材料作为阳极与电解质层间之缓冲层，
不仅可抑制因20CGO电解质电子导电特性导致开路电压降低的现象，进而提升单电池之开路电压，也因CPO材料之高氧离子导电率特性，降低了欧姆极化电阻，更加改善单电池效能。相较於没有CPO缓冲层的引入，引入缓冲层的单电池具有较佳电池效能。以25,2-CPMgO作为缓冲层的单电池，具有开路电压0.8V、最大电流密度1090 mA/cm2与最高功率密度为285 mW/cm2之单电池效能。
除此之外，开路电压可维持至少140小时，只有3.75%的衰减。
最後，将CPO材料，作为富氢环境下CO选择性氧化反应触媒之载体的应用。利用原位X光吸收光谱(In-situ XAS)的监定技术，探讨CuO/CeO2触媒於富氢环境下CO选择性反应条件下，反应位置与触媒失活现象的研究与探讨。CO转换率随反应温度升高而增加，於140-160度时可达100% CO转换率。反之，当反应温度高於120度，CO2选择率随温度升高而降低。此外，原位X光吸收光谱的结果显示，当反应温度高於120度时，氧化铜开始还原成金属态铜。因此，金属态铜为氢氧化成水之活性位置，而Cu2+可能会是CO氧化成CO2的活性位置。相较於氧化铈，虽然镨掺杂氧化铈材料具有较高氧离子导电率，但以镨掺杂氧化铈作为载体支撑氧化铜之触媒，对於富氢环境下CO选择性氧化反应的催化活性却是负效应。其中，以dd4-20CuCeO2-δ 触媒可达最佳催化活性。於130度，可达95% CO转换率与98% CO2选择率。

关键字：固态氧化物燃料电池，镨掺杂氧化铈，复合阴极，CO选择性氧化反应，原位X光吸收光谱与铜铈氧化物触媒

并列摘要〈TOP〉

Abstract
The thesis includes four parts. In the first part, optimal weight ratio of 50% of La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3 (6428LSCoF) 
to Ce0.7Pr0.3O2-δ(30CPO) or Ce0.7Pr0.28Mg0.02O2-δ(28,2-CPMgO) composite cathodes can effectively reduce polarization resistance and result in high cell performance of the single cells assembled with 60NiO-20CGO anode, 20CGO electrolyte and the composite cathodes. The optimal cell performance of 0.74 V, 1110 mA/cm2 and 297 mW/cm2 was obtained at 700˚C on the cell with the 50% 28,2-CPMgO-6428LSCoF composite cathode. In the second part, it was found that the degree of suppression of electronic conductivity of doped ceria material increases with the amount of Pr dopant. Of Pr doped ceria materials, 25CPO has nearly the same conductivities in air and in reducing atmosphere, but the conductivity in reducing atmosphere declines with time. It was also found that co-doping small amount of Mg in CPO not only enhances the oxide ion conductivity in air, but also retains the conductivity in reducing atmosphere with time. The nearly equal conductivities under air and reducing atmosphere 
could be obtained by the 2% Mg co-doped 25CPO (25,2-CPMgO) material. In the third part, the Pr doped ceria was introduced in between the anode and electrolyte as a buffer layer to impede the reduction of electrolyte during cell operation. The single cells with the buffer layers had better cell performances than that without the buffer layer. The optimal cell OCV, current density and power density of 0.8 V, 1090 mA/cm2 and 285 mW/cm2 were obtained on the cell with 25,2-CPMgO buffer layer and 50% 28,2-CPMgO-6428LSCoF composite cathode at 700˚C. Moreover, the OCV could be obtained for 140 h with only 3.75% degradation.
In the last part, Pr-doped CeO2 was used as the catalyst support of preferential oxidation (PROX) of CO. 
The active sites and deactivation behaviors of CuO/CeO2 catalysts for the preferential oxidation (PROX) of CO 
in H2-rich environment were examined by in-situ X-ray absorption spectroscopy. The CO conversion increased with 
increasing reaction temperature, while the CO2 selectivity decreased, especially at temperatures higher than 120˚C. 
100% CO conversions can be achieved over CuO/dx-CeO2 at 140-160˚C. In-situ Cu K-edge XAS revealed that CuO was reduced 
to metallic Cu when the reaction temperature was higher than 120˚C, accompanying with the decline in CO2 selectivity. Thus, the active site for H2 oxidation to water would be metallic Cu, and the Cu2+ might be the active species for CO oxidation of to CO2. For Pr-doped ceria supported CuO catalysts, although the Pr-doped ceria materials have higher oxide ion conductivity than CeO2, it has a negative effect on the catalytic activity of CO preferential oxidation under H2-rich atmosphere. The best catalytic activity was obtained over the dd4-20CuCeO2-δ catalyst in CO preferential oxidation under H2-rich atmosphere. The T95 was 130˚C with S95 of 98%.

Keyword: SOFC, Pr-doped ceria, composite cathode, CO PROX, in-situ XAS and CuO/CeO2 catalyst.

参考文献 ( 203 ) 〈TOP〉

3. H. Igarashi, T. Fujino and M. Watanabe, J. Electroanal. Chem., 391, 119 (1995).
连结：
4. R.A. Lemons, J. Power Sources, 29, 251 (1990).
连结：
7. J. B. Wang, S. Lin and T. Huang, Appl. Catal. A, 232, 107 (2002).
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9. D.H. Kim and J.E. Cha, Catal. Lett., 86, 107 (2003).
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10. W.B. Kim, T. Voitl, G.J. Rodrı´guez-Rivera, S.T. Evans and J.A. Dumesic, Angew. Chem. Int. Ed., 44, 778 (2005).
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